综述了国内外水体沉积物As地球化学行为与污染研究进展;介绍了辽河流域河流沉积物和河口沉积物理化特性(包括有机质、碳酸钙、pH、机械组成、主量元素Al、Fe、Ca、Mg、K、Na等的分布特征);之后重点阐述砷的空间分布特征及形态分布特征;深入分析砷的空间分布与形态分布于沉积物物理化学特性之间的关系,探讨人类活动对辽河流域水体沉积物砷的影响;剖析了辽河流域水体沉积物、铁氧化物胶体对砷吸附解吸动力学和热力学过程,探究了碳源、pH、竞争离子对砷吸附解吸的影响;最后评估了辽河水体沉积物砷污染特征及生态风险。
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目录
前言
第1章 绪论1
1.1环境介质砷含量3
1.1.1地壳砷含量3
1.1.2沉积物砷含量3
1.1.3土壤圈砷含量4
1.1.4水圈砷含量4
1.1.5砷地球化学循环5
1.2水环境中砷的地球化学行为6
1.2.1砷的吸附行为6
1.2.2有机物与砷的相互作用7
1.2.3砷的微生物转化8
1.3水环境砷形态8
1.3.1水中砷形态8
1.3.2沉积物中砷形态9
1.4沉积物中砷的污染评价11
1.4.1总量法11
1.4.2形态法14
第2章 研究方法16
2.1研究区概况16
2.2样品采集、处理与分析17
2.2.1样品采集与处理17
2.2.2样品理化性质测定19
2.2.3重金属总量及形态测定20
2.3室内模拟实验22
2.3.1沉积物对砷的吸附实验22
2.3.2不同碳源对沉积物中砷迁移转化的影响实验23
2.3.3复合铁铝氢氧化物对砷的吸附实验23
2.3.4微生物对砷迁移转化的影响实验24
第3章 辽河流域水体沉积物理化性质26
3.1辽河流域河流沉积物理化性质26
3.1.1河流沉积物pH 26
3.1.2河流沉积物有机质含量26
3.1.3河流沉积物碳酸钙含量27
3.1.4河流沉积物机械组成29
3.1.5河流沉积物铁铝元素含量31
3.1.6河流沉积物钙镁元素含量32
3.1.7河流沉积物钠钾元素含量37
3.1.8河流沉积物钛锰钪元素含量40
3.2大辽河河口沉积物的理化性质44
3.2.1河口沉积物pH 44
3.2.2河口沉积物有机质含量45
3.2.3河口沉积物机械组成45
3.2.4河口沉积物主量元素含量45
3.2.5河口沉积物钛锰钪元素含量48
3.3辽河水系、大辽河水系及河口沉积物理化性质比较50
3.3.1 pH差异50
3.3.2有机质含量差异51
3.3.3沉积物质地差异51
3.3.4主量元素含量差异53
3.3.5钛锰钪元素含量差异56
第4章 辽河流域水体沉积物砷分布特征58
4.1辽河流域河流沉积物砷分布特征58
4.2大辽河河口沉积物砷分布特征60
4.3辽河流域河流与河口沉积物砷含量比较62
4.4沉积物中砷的存在形态63
4.4.1大辽河水系沉积物中砷的赋存形态63
4.4.2大辽河河口沉积物中砷的赋存形态66
4.5沉积物组成与砷的相关性68
4.5.1大辽河水系沉积物组成与砷的相关性68
4.5.2大辽河河口沉积物组成与砷的相关性69
4.6其他水体沉积物中砷的分布特征71
4.6.1珠江广州河段沉积物中砷的分布71
4.6.2南四湖沉积物中砷的分布78
4.7小结84
4.7.1沉积物中总砷含量84
4.7.2沉积物中砷的赋存形态86
4.7.3沉积物的组成与砷含量的关系87
第5章 大辽河水系及河口沉积物对砷的吸附90
5.1沉积物对砷的吸附动力学90
5.2沉积物对砷的吸附热力学92
5.3pH对砷吸附的影响96
5.4竞争离子对砷解吸的影响97
5.5共存离子对砷吸附的影响98
5.6沉积物吸附态砷的存在形态99
5.7小结99
第6章 碳源对沉积物中砷迁移转化的影响101
6.1沉积物中砷含量的变化101
6.2沉积物中铁含量的变化102
6.3体系pH的变化103
6.4小结104
第7章 复合铁铝氢氧化物对砷的吸附107
7.1吸附等温实验107
7.2 pH对复合铁铝氢氧化物吸附砷的影响109
7.3竞争离子对复合铁铝氢氧化物吸附态砷解吸的影响110
7.4共存离子对复合铁铝氢氧化物吸附砷的影响111
7.5微生物对复合铁铝氢氧化物吸附态砷的作用113
7.5.1微生物对复合铁铝氢氧化物吸附态砷的还原特征113
7.5.2复合铁铝氢氧化物吸附态砷向溶液迁移的特征115
7.5.3铁的还原作用与砷转化的关系116
7.6小结117
第8章 辽河流域水体沉积物砷污染评价118
8.1沉积物砷污染评价富集118
8.1.1沉积物砷富集118
8.1.2沉积物砷污染负荷指数120
8.1.3沉积物砷地累积指数120
8.2沉积物砷污染生态风险评价121
8.2.1沉积物质量基准评价结果121
8.2.2潜在生态风险评价122
8.2.3沉积物中生物可给性砷的含量127
第9章 总结和展望129
9.1主要研究结论129
9.2展望131
参考文献132
砷是环境中普遍存在的化学元素,广泛分布于大气、水体、土壤、岩石、沉积物和生物体中。人类活动加速了砷元素向陆地表层环境的释放,威胁着全球数百万人的健康,陆地表层环境砷污染问题已成为备受全球关注的环境问题之一。环境中砷的人为来源主要包括各类采矿与冶炼、化石及生物质燃料燃烧、含砷制品的使用等。人类活动排放的砷随大气沉降、污水排放、地表径流等途径进入地表水体,经历吸附/解吸、氧化还原、生物转化与富集等一系列生物地球化学反应与过程,最终积累于沉积物中。因此,沉积物成为人为来源砷的主要汇之一,是研究环境砷污染及生物地球化学过程的重要介质。
辽河流域是我国重要的老工业基地之一,过去半个多世纪大规模的冶炼、化工等工业活动导致了严重的环境污染问题。根据环境保护部2008年发布的中国环境状况公报,辽河流域水系在我国七大水系污染程度排序中位居第二位,辽河水系总体为重度污染。37个地表水国控监测断面中,II~III类、Ⅳ类、V类和劣V类水质的断面比例分别为43.2%、10.8%、5.5%和40.5%。辽河干流总体为中度污染,大辽河及其支流总体为重度污染。
针对辽河流域水体污染问题,在科技部国家重点基础研究发展计划[重要水系典型污染形成过程及环境行为(2004CB418502)]、科技部国家科技支撑计划[东北规模集约化农区农业面源污染防控技术集成与示范(2012BAD15805)]、国家自然科学基金面上项目[水体沉积物微量金属区域地球化学基线研究——以辽河流域为例(40971058)]等资助下,系统深入地开展了辽河流域水体沉积物砷污染行为与评价研究。本书是这些研究结果、成果的总结与凝练。
全书包括9章内容:第1章介绍了陆地表层环境砷含量、来源、迁移转化过程及相关的国内外研究进展;第2章介绍了研究区域、样品采集及研究方法;第3章重点介绍了辽河流域水体沉积物理化性质及其空间分布特征;第4章介绍了辽河流域水体沉积物砷空间分布特征、形态分布特征及其成因;第5章分析了辽河流域水体沉积物砷吸附/解吸行为,探讨了pH、竞争离子、共存离子对砷吸附/解吸的影响;第6章介绍了碳源对沉积物砷迁移转化的影响;第7章讨论了复合铁铝氢氧化物对砷的吸附/解吸,探讨了pH、竞争离子、共存离子、微生物对砷吸附/解吸转化的影响;第8章开展了辽河流域水体沉积物砷污染评价、生态风险评价;第9章对全书内容进行了总结与展望。
参加本研究的老师和学生有林春野、王世亮、何孟常、刘少卿、郭伟、王志刚、王萍、邵晓、江建斌、郭波波、雷凯等。全书由林春野、王世亮等主笔。由于作者才疏学浅且时间紧迫,书中疏漏之处在所难免,恳请读者批评指正。